A trama se passa quatro anos após os eventos da segunda temporada. Arisu (Kento Yamazaki) e Usagi (Tao Tsuchiya) estão casados e vivem felizes, embora as memórias de Borderland ressurjam em sonhos e alucinações. A tranquilidade é interrompida quando Usagi desaparece misteriosamente.
Ela é guiada por Ryuji (Kento Kaku), um pesquisador obcecado pela vida após a morte, em uma jornada de volta a Borderland. Desesperado, Arisu também retorna ao perigoso universo dos jogos para salvar sua esposa. Desta vez, ele terá que enfrentar a última carta do baralho, o Coringa, em uma tentativa de resgatar Usagi e encontrar um caminho de volta para o mundo real.
De volta ao mundo real e sem lembranças de Borderland, Arisu e Usagi encontram Ryuji, um professor obcecado por experiências de quase morte.
O primeiro jogo começa em um templo. Arisu e os outros jogadores precisam resolver problemas matemáticos antes que tudo pegue fogo.
O plano de Rei é revelado, e Arisu toma uma atitude arriscada para manter o time vivo. Usagi e Ryuji encaram uma barreira implacável de lasers.
Com o tempo acabando e um acidente inevitável, o grupo de Usagi precisa pular de trens para sobreviver. Um jogo explosivo de Chute a Lata aguarda o time de Arisu.
Arisu segue seu sósia digital em uma simulação do futuro de Shibuya. Surpreendido por uma cena emocionante, ele se vê diante da verdadeira Usagi.
Assombrado pela visão devastadora do futuro, Arisu desaba sob a pressão de salvar a todos. Será que ele, Usagi e o time conseguirão escapar?